Estudou no Conservatório Nacional de Teatro, no Rio de Janeiro. Atuou em vários espetáculos teatrais, como "Hair" e "A Semana" pelo qual foi premiado pela APCA. É forte presença também em telenovelas e dublagens. Na Rede Globo Valter participou das novelas: O Fim do Mundo; O Salvador da Pátria;O Outro;Sinhá Moça;Roque Santeiro e de 1985 e das Minisséries: Amazônia - De Galvez a Chico Mendes; Abolição;República; Grande Sertão Veredas. Na Tv Record, marcou presença em Cidadão Brasileiro e Marcas da Paixão.
Na Rede Manchete, participou de Mandacaru; 74.5 Uma Onda no Ar e Pantanal. Também na rede Manchete, foi responsável por dar voz à versão brasileira do cavaleiro de ouro Camus da constelação de Aquário, além de Jamian de Corvo.
No SBT, participou de Amor e Ódio; A Ponte do Amor; A Leoa e Destino. Na extinta TV Tupi, Valter esteve em Aritana; O Direito de Nascer; João Brasileiro, o Bom Baiano e em Um Sol Maior. Também participou do elenco de Pic Nic Classe C, da TV Cultura; Ilsa, da TV Excelsior e na TV Bandeirantes, Rosa Baiana e Cavalo Amarelo. No cinema, fez Deixa Amorzinho... Deixa (1975); Mulheres do Cais (1979) e, em 2009, participou do filme O Menino da Porteira, Interpretando João Só.
Em 2010 viveu o Coronel Lucena no Episódio 21 de Força Tarefa e, em 2012, interpretou o Coronel Werneck na minissérie O Brado Retumbante, na Rede Globo.
Como dublador seu trabalho mais marcante foi no anime Os Cavaleiros do Zodíaco, onde fazia a voz do cavaleiro de ouro Camus de Aquário. Em 2013, Valter Santos supervisionava, dirigia e eventualmente, narrava episódios do National Geographic.
Morte
Morreu no dia 24 de dezembro de 2013, vítima de um ataque cardíaco.