Este filme, ao contrário do primeiro e segundo, tem uma nova história original usando elementos de outras mídias, como o manga Nanoha Force (para Bardiche e Raising Heart novo design) e o jogo PsP Gears of Destiny, como as irmãs Florian são apresentadas aqui . É a primeira parte de uma história de duas partes.
A história se passa três meses após os eventos de Mahou Shoujo Lyrical Nanoha: The Movie 2nd A's. A história começa quando certos incidentes começam a ocorrer na cidade de Uminari, bem como na área ao redor de Tóquio, assim Nanoha e os outras vão investigar o ocorrido.