Márcio Simões começou na dublagem em 1986 na Herbert Richers. É famoso por ser o dublador recorrente dos atores Samuel L. Jackson, Will Smith, Alec Baldwin, Kevin Spacey, Ralph Fiennes, Danny Glover, Laurence Fishburne e Wesley Snipes.2 Ele é também conhecido por dublar Patolino e Frajola em Looney Tunes, Gênio em Aladdin, Diretor Skinner em Os Simpsons e Jean-Luc Picard em Jornada nas Estrelas: A Nova Geração. Também já dublou animês, desenhos animados além de séries de televisão e já trabalhou na maioria dos estúdios de dublagem brasileiros.

É famoso também por dublar vilões como o Coringa (no filme Batman: O Cavaleiro das Trevas)3 , Lex Luthor (em Superman - O Retorno), Hopper (da animação Vida de Inseto), Hades (da animação Hércules), Randall Boggs de Monstros S.A., entre outros.

Em sua carreira emprestou sua voz a personagens e tipos apresentados em diversos programas da Rede Globo, em especial no gênero de programas infantis: na TV Colosso interpretou uma miríade que incluia Gilmar 3, Walter Gate, Professor Haftas Arden, a 2a voz do Ajudante, Godoy, Adilson, Sr. Bóris, a 1a voz do Daniel, Coçador, Pulga 1 e a 1a voz do Bullborg. Vieram a seguir trabalhos no Sítio do Picapau Amarelo onde interpretou Conselheiro, Cão Manjericão, Bicho Manjaléu, Rato Ingênuo e Louro João, o irmão do boneco Louro José do programa Mais Você e uma cópia azul do mesmo. E na TV Xuxa com o papel de Otar. É um dos dubladores frequentes da série humorística Casseta & Planeta, onde dá sua voz ao policial Sucker. Márcio Simões ainda deu voz ao personagem Ararajuba, mascote dos postos Petrobrás durante a Copa do Mundo de 1994.